电视动画《新妹魔王的契约者》改编自上栖缀人原作、大熊猫介负责插画的同名轻小说。“你曾说过想要妹妹对吧”，向高中生东城刃更宣布再婚的父亲，带了两个成为他继妹的女孩回家同住，结果自己却跑到国外出差。澪与万理亚两名少女在父亲离开以后，态度一百八十度大转变，还打算征服刃更。想不到两人的真正身分，分别是新科魔王与梦魔。但是在跟刃更缔结主从契约的时候，居然出槌变成逆契约，刃更反而变成主人了。
舞台是在某个国家的某个地区莫斯特城市。 在陈旧大楼的二楼有一家发行《月刊妄想科学》的小出版社。 《月刊妄想科学》是一本异想天开，报道“真是吓人一跳！”的事件、即使是科学家也会发出“要不行啦！”声音的超科学现象的科学杂志。 工作人员只有帅哥主编兼编辑的塔罗·J·铃木。再加上小学生助手吉罗·田中和狗狗三郎。 编辑部一直是空的，塔罗、吉罗和三郎都沉浸在同一栋大楼1F的咖啡馆《岩石（ROCK）》中。 有一天，科学家戈洛·佐藤前来咨询，由此开始了一个异想天开的故事……。
那本来是一次寻常无奇的演习，谁知竟遭遇了前所未有的状况。某天，调查兵团104期学员奉命前往40公里外的目的地寻找目标，在交换任务记录后原路返回。稀松平常的旅行，一路炎热干燥，乏然无味。艾伦•耶格尔原打算加快步伐行进，却不得不听从大家的意见缓慢行军，期间还因为猎杀蜥蜴的问题和让发生争吵。与此同时，马可的另一队先行赶到目标地，却发现了盗贼活动的痕迹。夜幕降临，围在篝火旁的艾伦和让继续为了蜥蜴的事情争吵，当大家都进入睡眠中时，一伙蒙面之人却悄悄向他们逼近……
和泉正宗（松冈祯丞 配音）是一名专注于创作轻小说的作家，曾经获得过新人奖，并就此踏上了写作的道路。不久之前，正宗开始了和没有血缘关系的妹妹和泉纱雾（藤田茜 配音）一起的同居生活，哪知道虽然住在同一屋檐下，但正宗几乎没有在家里看到过纱雾，因为纱雾是一个只待在自己房间里绝对不会出来的超级宅女。 负责给正宗的小说画插图的是一位名叫“情色漫画老师”的插画家，其画技之精湛令正宗深深折服，然而，情色漫画老师未曾有过以其真身示人之时，对于他隐藏在网络背后的真实面目，正宗有着诸多的猜测。然而，让正宗没有想到的是，这位插画家的真身，竟然就是妹妹纱雾！
天才少年变废柴遭家族排挤，未婚妻竟上门当众退婚；萧炎为雪前耻立三年之约，一句豪言震惊全场：“三十年河东，三十年河西，莫欺少年穷！”在师父药老的帮助下，陨落天才开启了的传奇逆袭之路！
第二季特典动画短篇，共5话，每话5分钟。 映像特典 第2期 BD&DVD卷数//发售日//收录特典日文标题//中文标题 1//2014年9月26日//ファーストブラ イリヤ编//第一次穿胸罩 伊莉雅篇 2//2014年10月31日//ファーストブラ 美游编//第一次穿胸 罩 美游篇 3//2014年11月28日//おねえちゃんの人肌治疗//姐姐的人肌治疗 4//2014年12月26日//小学生チャイナドレス 5//2015年1月30日//魔法少女プリズマ×××
