故事以前作《科学小飞侠Crowds》的后续剧情展开。距离“立川事件”已经过了一年，当初贝尔库·卡切赋予尔乃美家累的力量“CROWDS”在日本首相菅山的推广之下已在人类社会当中广泛普及。然而仍然存在着对此感到不满的人们，此时菅山遭到不明人士的袭击，GATCHAMAN的全新战斗就此揭开序幕。
2018年10月31日。 ハロウィンで賑わう渋谷駅周辺に突如“帳”が降ろされ大勢の一般人が閉じ込められる。 そこに単独で乗り込む現代最強の呪術師・五条悟。だが、そこには五条の封印を目論む呪詛師・呪霊達が待ち構えていた。 渋谷に集結する虎杖悠仁ら、数多くの呪術師たち。 かつてない大規模な呪い合い「渋谷事変」が始まる―。 そして戦いは、史上最悪の術師・加茂憲倫が仕組んだ殺し合い「死滅回游」へ。 「渋谷事変」を経て、魔窟と化す全国10の結界コロニー。 そんな大混乱の最中、虎杖の死刑執行役として特級術師・乙骨憂太が立ちはだかる。 絶望の中で、なおも戦い続ける虎杖。 無情にも、刃を向ける乙骨。 加速していく呪いの混沌。 同じ師を持つ虎杖と乙骨、二人の死闘が始まる——
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看机智的凡人小子韩立如何稳健发展、步步为营，战魔道、夺至宝、驰骋星海、快意恩仇，成为纵横三界的强者。他日仙界重相逢，一声道友尽沧桑。
日野秋晴（兴津和幸配音）从小就失去了父母，无依无靠的他被叔父收养，悲惨的命运令秋晴的肩膀上背负了沉重的枷锁。白丽陵高中以其培育完美无瑕的大小姐的能力闻名世界，近日里，学校新设立了“从育科”，为的是培养能够配得上完美大小姐的管家和女仆，日野秋晴通过了考试，成为了校园里的新学员。因其怪异的造型和凶恶的眼神，秋晴在校园中被视为异类，让他没有想到的是，在这里，他竟然同儿时的玩伴彩京朋美（川澄绫子配音）重逢了，而正是这位外表单纯无害但个性十分腹黑的少女，给秋晴的童年记忆造成了不可磨灭的创伤，而这场意外的重逢是否意味着，秋晴的噩梦还要继续？
大千世界，无奇不有。 骊珠洞天中本该有大气运的贫寒少年，因为本命瓷碎裂的缘故，使得机缘临身却难以捉住。基于此，众多大佬纷纷以少年为焦点进行布局，使得少年身边的朋友获得大机缘，而少年却置身风口浪尖之上…
